139Ce放射性活度的绝对测量

　　1　4πβ-γ符合法的测量原理

　　139Ce是一种电子俘获核素,其衰变纲图较为简单,如图1所示。

　　K壳层电子俘获衰变过程中,母核不发射任何可供探测的射线,但俘获后的139Ce衰变为原子壳层处于激发态的139La,发射可供探测的X射线核俄歇电子,同时,发射35keV左右的X射线和俄歇电子。激发态的139La发射165.864keV的γ射线和内转换电子退激,它的总内转换系数为0.252。因此可用4πβ正比计数管探测俄歇电子,用NaI闪烁探头探测γ射线,即可采用4πβ-γ符合方法对139Ce进行绝对测量。

　　设Nβ和εβ分别为β道的计数率和探测效率,Nγ和εγ分别为γ道的计数率和探测效率,NC和N0分别为符合道的计数率和待测核素的活度,则各道的计数率可分别表示如下:

　　根据以上各式可得

　　采用流气式4πβ-γ符合装置测量,令4πβ计数管对X射线和俄歇电子的探测效率为εβ,β道对165·864keV的γ射线灵敏度εβγ=0。对内转换电子的探测效率εeL=1,则β道中的计数率

　　式中αt为内转换系数。

　　令NaI的探测效率为εγ,则γ道中的计数率

　　代入αt=0.252,并对N0归一化得到归一化函数。

　　其中εβ=Nc/Nγ,定义b=0.201为归一化斜率。

　　若在方程式(6)中,改变εβ,测定NβNγ/NC,作线性拟合,可得到截距N0,并由拟合得到的归一化的斜率b。由此源对应活性溶液的重量W,得到比活度

　　2　源的制备

　　将VYNS树脂溶解于1,2-二氯乙烷,采用水面自然扩散法制成10~30μg/cm2的薄膜。为提高导电性,在VYNS膜上蒸一层金,金层控制在10~20μg/cm2。在镀金膜上喷涂由硅溶胶、无水乙醇溶液和抗静电剂按比例1：200：10配制的溶液制成底衬,以提高β探测效率,再将定量的放射性溶液滴在上面,室温下晾干后即可用于测量。共制作了11块薄膜源用于4πβ-γ符合测量。

　　3　测量装置

　　图2为4πβ-γ符合装置框图。其中4πβ计数器为流气式4π正比计数器,工作气体为CH4,阳极丝为50μm的钨丝。两个76mm×76mm的NaI(T1)闪烁探测器分别位于4π正比计数器的上、下方,信号经相加电路后由γ道计数。

　　4　测量与修正

　　采用上述4πβ-γ符合装置进行测量,β、γ道的死时间固定并测量得到均为3·0μs,β、γ道的信号相对延时为零。符合分辨时间为0·98ns。γ道的窗设置在165·9keV的光电峰面积上,β道的坪长为300V,每百伏坪斜小于0·5%,工作点选在坪区中间。在4πβ-γ符合装置进行测量,得到的3道计数率分别进行死时间、偶然符合和本底的修正。得到净计数率Nβ、Nγ和Nc,计算Nβ、Nγ和Nc及对应的εβ。采用膜吸收法和甄别域外推法改变εβ进行效率外推。对式(1)进行本底、死时间和偶然符合校正后得到: