钚质量的量热法测量

    量热法测量核材料的质量是通过测量核素放射性衰变产生的热功率,结合样品的同位素组成,来推算样品中核材料质量的测量方法。在核材料非破坏性分析技术(NDA)中,量热法常作为检验其它非破坏性分析方法测量结果可靠性的标准,也是含钚物料非破坏性测量最主要的方法[1]。在美国,绝大多数含钚量高的核材料均使用量热计测量[2];在欧共体成员国、俄罗斯和日本,量热计也被广泛应用。

    1量热计的测量原理

    放射性物质在衰变过程中会产生热量,热功率系数与衰变粒子能量和核素的半衰期有关[3]。因此,可用量热法测量放射性核素衰变产生的热量,以确定其热功率,进而确定放射性核素的质量。

    根据放射性核素的衰变规律,放射性核素的衰变常量λ与每次衰变产生的热量Q(MeV)是一常数,因此,特定的放射性核素所释放的热功率P_W(MeV/s)为:

    P_W=QNλ        (1)

式中:N为当前放射性核素的原子个数,N=N_Am/M(N_A为阿佛加德罗常数,mol^-1),m和M分别为放射性核素的质量(kg)和摩尔质量(kg/mol);λ=ln 2/T_1/2,T_l/2为该核素的半衰期(s)。

    核材料中放射性核素的半衰期很长,若半衰期以年为单位,则量热计测量的PW为:

    P_W= 2 119.3Qm/(T_1/2M)         (2)

    如果放射性核素在单位时间内释放的全部能量均被量热计收集和准确测量,且核素的衰变能量、半衰期、摩尔质量均已知,则样品的质量即可确定,式(2)可简写为:

    P_W= pm (3)

其中:p为特定核素的热功率因子(每克放射性核素产生的热功率)。它可直接由式(4)计算或由实验得到。

    p =2 119.3Q/(T_1/2M)         (4)

    钚同位素及241Am的热功率因子列于表1。

    ²⁴¹Pu衰变产生²⁴¹Am,导致Pu样品中含有²⁴¹Am。从表1可看出,²⁴¹Am的热功率因子比²³⁹Pu大得多,因此,在量热法分析时,必须考虑²⁴¹Am含量的影响。

    ²³⁸Pu的热功率因子远大于²³⁹Pu的,这是由²³⁸Pu相对较短的半衰期所决定的。事实上,Pu样品中包含各种Pu同位素及²⁴¹Am,产生的总的热功率为各Pu同位素所产生热功率之和PS,有:

式中:m_i为样品中第i种Pu同位素的质量;p_i为第i种Pu同位素的热功率因子;n为Pu同位素及²⁴¹Am种类个数。